通过相干拉曼散射加速等离子体腔中的分子振动衰减并抑制电子非线性

抽象的

分子振动及其动力学对于纳米器件中的电子和热传输以及分子催化至关重要。本文利用等离子体纳米天线，通过三色时间分辨相干反斯托克斯拉曼光谱研究了少于100个分子的振动动力学。该方法能够将分子信号与四波混频（FWM）信号分离，同时使用极低的纳瓦功率，避免单光子锁相检测对分子造成损伤。研究发现，与等离子体纳米颗粒相比，纳米级等离子体间隙中的FWM信号受到显著抑制。同时，时间分辨非相干反斯托克斯拉曼光谱能够分离振动布居衰减的贡献。<a:math xmlns:a="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><a:msub><a:mi> T</a:mi><a:mn> 1</a:mn></a:msub></a:math> ）和退相干（<b:math xmlns:b="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><b:msub><b:mi> T</b:mi><b:mn> 2</b:mn></b:msub></b:math>随着光照强度的增加，联苯-4-硫醇分子的超快振动退相速率至少加快十倍，而声子布居衰减速率保持不变。纳米间隙内极强的等离子体场增强为测量单分子振动耦合动力学和各种分子光力学现象开辟了新的前景。发表于美国物理学会，2024年。