利用四波混频技术监测 MoSe2 和 WS2 单层中共振激发激子的动力学

抽象的

我们研究了单层 MoSe$_2$ 和 WS$_2$ 中共振激发激子的动力学，温度低至 4.5 K。为此，我们测量了由三个短激光脉冲引起的异差四波混频 (FWM) 振幅的延迟依赖性。该信号不仅取决于影响探测光吸收的光学活性激子的数量，还取决于通过相互作用引起的能级偏移影响探测光折射率的光学非活性态的数量。因此，它能够揭示不直接与光子耦合的激子的密度动力学。通过重现振幅和相位中检测到的相干信号，我们用几个指数衰减分量的相干叠加来模拟 FWM 延迟依赖性，这些分量的特征时间常数从 0.1 皮秒到 1 纳秒不等。随着激发强度和/或温度的增加，我们观察到四波混频（FWM）场振幅中出现强烈的干涉效应，导致信号动力学变得越来越复杂且难以预测。我们将这种现象归因于激子暗态的增加，这些暗态通过对吸收和折射率的相对影响而改变FWM场的相位。我们观察到，与MoSe₂相比，WS₂中激子复合的时间尺度明显更长，这归因于前者激子基态的暗态特性和后者激子基态的亮态特性。.