Dynamique cohérente des excitons excités par résonance dans les monocouches de dichalcogénures de métaux de transition

Abstrait

Nous étudions la dynamique des excitons excités par résonance dans des monocouches de _MoSe₂ et _WS₂ jusqu'à 4,5 K. À cette fin, nous mesurons la dépendance temporelle de l'amplitude du mélange à quatre ondes (FWM) hétérodyne induit par trois impulsions laser brèves. Ce signal dépend non seulement de la population d'excitons optiquement actifs, qui affecte l'absorption de la sonde, mais aussi de la population d'états optiquement inactifs, par décalage énergétique induit par interaction, influençant l'indice de réfraction perçu par la sonde. Il offre ainsi un aperçu de la dynamique de densité des excitons qui ne se couplent pas directement aux photons. Reproduisant le signal cohérent détecté en amplitude et en phase, la dépendance temporelle du FWM est modélisée par une superposition cohérente de plusieurs composantes de décroissance exponentielle, avec des constantes de temps caractéristiques allant de 0,1 picoseconde à 1 nanoseconde. Avec l'augmentation de l'intensité d'excitation et/ou de la température, nous observons de forts effets d'interférence dans l'amplitude du champ FWM, ce qui entraîne une dynamique du signal progressivement plus complexe et contre-intuitive. Nous attribuons ce comportement à la population croissante d'états sombres excitoniques, qui modifient la phase du champ FWM par leur effet relatif sur l'absorption et l'indice de réfraction. Nous observons que la recombinaison des excitons se produit sur une échelle de temps nettement plus longue dans _WS₂ que dans _MoSe₂ , ce qui est attribué au caractère sombre de l'état fondamental excitonique dans le premier et à son caractère brillant dans le second.