Abstracto
Las monocapas de dicalcogenuros de metales de transición (TMDC) han surgido recientemente como una importante clase de semiconductores bidimensionales con potencial para dispositivos electrónicos y optoelectrónicos. A diferencia del grafeno semimetálico, los TMDC en capas tienen una brecha de banda considerable. Más interesante aún, al reducirse a una monocapa, los TMDC se transforman de semiconductores de brecha de banda indirecta a directa, exhibiendo una serie de fenómenos ópticos fascinantes, como dicroísmo circular selectivo de valle, excitones cargados dependientes del dopaje y fuertes respuestas de fotocorriente. Sin embargo, el mecanismo fundamental que subyace a esta fuerte interacción luz-materia aún se encuentra bajo intensa investigación. Los cálculos de primeros principios han predicho una brecha de banda de cuasipartículas mucho mayor que la brecha óptica medida, y una respuesta óptica dominada por efectos excitónicos. En particular, un estudio reciente basado en un enfoque GW más la ecuación de Bethe-Salpeter (GW-BSE), que empleó la metodología de la función de Green de muchos cuerpos para abordar las interacciones electrón-electrón y electrón-hueco, predijo teóricamente una diversidad de excitones fuertemente ligados. Aquí presentamos evidencia experimental de una serie de estados oscuros excitónicos en WS2 monocapa mediante espectroscopia de excitación de dos fotones. En combinación con la teoría GW-BSE, demostramos que los excitones son de tipo Wannier, lo que significa que la función de onda de cada excitón se extiende sobre múltiples celdas unitarias, pero con una energía de enlace extraordinariamente grande (∼0,7 electronvoltios), lo que lleva a una banda prohibida de cuasipartículas de 2,7 electronvoltios. Se observa que estos estados excitónicos fuertemente ligados son estables incluso a temperatura ambiente. Revelamos una serie de excitones que se desvía sustancialmente de los modelos de hidrógeno, con una novedosa dependencia energética del momento angular orbital. Se encuentra experimentalmente que estos niveles de energía excitónicos son robustos frente a perturbaciones ambientales. El descubrimiento de estados oscuros excitónicos y una energía de enlace excepcionalmente grande no solo pone de manifiesto la importancia de los efectos de muchos electrones en este sistema bidimensional con brecha energética, sino que también ofrece potencial para la aplicación en dispositivos de monocapas de TMDC y sus heteroestructuras en informática, comunicación y biodetección.
Compartir artículo
