Abstrakt
In dreidimensionalen, isotropen Flüssigkeiten ist die optische Erzeugung der dritten Harmonischen mit zirkular polarisiertem Licht (CPL) verboten. Die damit verbundene nichtlineare Suszeptibilität beeinflusst jedoch die optischen Eigenschaften bei der Grundfrequenz direkt über die Intensitätsabhängigkeit (Kerr-Effekt). Hier werden die verborgenen optischen Eigenschaften der dritten Harmonischen bei CPL-Beleuchtung durch einen neuen Effekt in der Hyper-Rayleigh-Streuung aufgezeigt. Dieser Effekt lässt sich prägnant beschreiben: Die Intensität des bei der dritten Harmonischen des einfallenden CPL-Lichts gestreuten Lichts hängt von der Chiralität der Streuzentren ab. Er wird als optische Aktivität der Hyper-Rayleigh-Streuung (THRS OA) bezeichnet und wurde an zufällig in Wasser dispergierten Ag-Nanohelices beobachtet. Das erste analytische Modell für diesen neuen Effekt in Nanohelices wird ebenfalls vorgestellt und hebt die Rolle lokalisierter Übergangsdipole entlang der Helixlänge hervor. THRS OA ist bemerkenswert anwenderfreundlich. Es ermöglicht den Zugang zu komplexen optischen Eigenschaften (Hyperpolarisierbarkeiten), die bisher leichter rechnerisch zugänglich waren und für das Verständnis der Licht-Materie-Wechselwirkung unerlässlich sind. Der neue Effekt könnte Anwendung in der hochempfindlichen Charakterisierung der Chiralität von Molekülen und Nanostrukturen finden; diese Chiralität spielt eine fundamentale Rolle für die Funktion von Bio-/Nanomaschinen und bietet vielversprechende Anwendungsmöglichkeiten in Technologien der nächsten Generation.
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