Janus-Übergangsmetalldichalkogenide sind eine neue Klasse atomar dünner Materialien mit gezielt gebrochener Spiegelsymmetrie, die zu langlebigen dipolaren Exzitonen, Rashba-Aufspaltung und topologisch geschützten Solitonen führt. Aufgrund ihrer breitbandigen Abstimmbarkeit der Harmonischenerzeugung, ihrer einfachen Integration in photonische Strukturen und ihrer Nichtlinearitäten jenseits der Basisebene des Kristalls bieten sie großes Potenzial als vielseitige nichtlineare optische Plattform. In dieser Arbeit wird die Erzeugung der zweiten und dritten Harmonischen in MoSSe- und WSSe-Janus-Monolagen untersucht. Mittels polarisationsaufgelöster Spektroskopie wird der vollständige Suszeptibilitätstensor zweiter Ordnung von MoSSe, einschließlich seiner Komponenten senkrecht zur Ebene, kartiert. Zusätzlich werden die effektive Suszeptibilität dritter Ordnung und die nichtlineare Dispersion zweiter Ordnung in der Nähe von Exzitonresonanzen für MoSSe und WSSe bei Raumtemperatur und kryogenen Temperaturen gemessen. Diese Arbeit legt den Grundstein für das Verständnis der nichtlinearen optischen Eigenschaften von Janus-Übergangsmetalldichalkogeniden und die Erforschung ihrer Anwendung in der nächsten Generation von multifunktionalen photonischen On-Chip-Bauelementen.