Kohärente Dynamik resonangeregter Exzitonen in Monolagen von Übergangsmetalldichalkogeniden

Abstrakt

Wir untersuchen die Dynamik resonangeregter Exzitonen in einlagigen _MoSe₂- und _WS₂ -Materialien bis hinunter zu 4,5 K. Dazu messen wir die Verzögerungsabhängigkeit der durch drei kurze Laserpulse induzierten Heterodyn-Vierwellenmischungsamplitude (FWM). Dieses Signal hängt nicht nur von der Population optisch aktiver Exzitonen ab, welche die Absorption des Messstrahls beeinflusst, sondern auch von der Population optisch inaktiver Zustände. Letztere wird durch eine wechselwirkungsinduzierte Energieverschiebung beeinflusst, welche wiederum den Brechungsindex des Messstrahls verändert. Somit ermöglicht es Einblicke in die Dichtedynamik von Exzitonen, die nicht direkt an Photonen koppeln. Die Verzögerungsabhängigkeit der FWM, die das in Amplitude und Phase detektierte kohärente Signal reproduziert, wird durch eine kohärente Überlagerung mehrerer exponentieller Abklingkomponenten mit charakteristischen Zeitkonstanten von 0,1 Pikosekunden bis 1 Nanosekunde modelliert. Mit zunehmender Anregungsintensität und/oder Temperatur beobachten wir starke Interferenzerscheinungen in der FWM-Feldamplitude, die zu einer zunehmend komplexeren und weniger intuitiven Signaldynamik führen. Wir führen dieses Verhalten auf die zunehmende Besetzung dunkler Exzitonenzustände zurück, welche die FWM-Feldphase durch ihren relativen Einfluss auf Absorption und Brechungsindex verändern. Wir beobachten, dass die Exzitonenrekombination in _WS₂ im Vergleich zu _MoSe₂ auf einer deutlich längeren Zeitskala erfolgt, was wir auf den dunklen Charakter des Exzitonengrundzustands in WS₂ und den hellen Charakter in MoSe₂ zurückführen.